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科学家发展出光催化饱和氮杂环氧化脱氢新策略

不饱和氮杂环是重要的有机合成中间体,广泛存在于药物、生物活性分子以及天然产物骨架中。饱和氮杂环的氧化脱氢(ODH)是合成不饱和氮杂环高效简洁的方法。传统基于过渡金属热催化ODH过程往往使用化学计量且环境不友好的氧化剂,存在选择性低、官能团兼容性差等弊端。因此,如何实现温和条件下不饱和氮杂环高效氧化脱氢过程是合成和催化领域关注的研究热点。

近期,中国科学院青岛能源所研究员杨勇带领的低碳催化转化研究组开发出氧空位强化可见光催化氧化脱氢策略,实现了室温条件下不饱和N-杂环芳烃的绿色可持续合成,催化效率高、底物使用范围广、官能团兼容性好(图1)。该策略同时实现了具有高生物活性C-核苷类似物的首例光催化高效合成,也适用于可见光甚至日光照射下克级规模的合成,展现出实际应用的潜力。此外,该催化剂在重复使用10次后,依旧保持高催化活性和稳定性。

研究为不饱和氮杂环的合成提供了绿色高效的新催化策略,也为半导体光催化剂的设计及其在催化有机反应中的应用提供了参考和理论基础。

相关研究成果近期发表在 Applied Catalysis B:Environmental 上。研究工作得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金重点项目、英国皇家学会“牛顿高级学者”基金等的支持。

图1.光催化饱和氮杂环需氧氧化脱氢示意图

图2.(a)N-NB 2 O 5 -250, 350, 450 初始反应速率,(b)初始反应速率与氧空位浓度关系

图3.DFT计算结果

来源:中国科学院青岛生物能源与过程研究所

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  • 标签:喜马拉雅山在哪
  • 编辑:刘世力
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